Résumé : L'expérience nommée femto-FT-CEAS a été mise en place durant ce travail. Elle

combine une source d'absorption laser femto-opo, une cavité optique haute finesse

et un interféromètre à transformée de Fourier. Ce montage instrumental a permis

d'enregistrer des spectres sur un domaine de 100 cm−1 avec un coefficient d'absorption

minimal détectable de 5 10−10cm−1 pour des paramètres de résolution spectrale de

2 10−2cm−1 et un temps d'enregistrement d'une heure. Le coefficient d'absorption

equivalent par moyenne quadratique par élément spectral correspondant est de 1.2

10−12cm−1 Hz−1/2. Un chemin optique équivalent de 13 km a été obtenu dans une

cellule de 77 cm de long. La gamme spectrale accessible est de 6000 − 6700 cm−1 et

7800 − 8300 cm−1.

Les spectres enregistrés à l'aide du montage femto-FT-CEAS ont permis d'attribuer

plus de 1000 transitions rovibrationelles d'échantillons de CO2 enrichis en 17O,

d'OCS, CS2, H12C13CD, et CH3CCH. Les bandes suivantes ont été enrégistrées :

pour 12C17O2, les bandes 30013e, 30012e, 30011e, 31113e, 31113f, 31112e, 31112f,

et 31111e; pour 17O12C18O, les bandes 30013e, 30012e, et 30011e; pour 16O12C32S,

les bandes 540, 0, 501, 0, 511, 1e, 511, 1f, 601, 0, 460, 0, 421, 0, 431, 1e, 431, 1f,

521, 0, 341, 0, 351, 1e, 351, 1f, 302, 0, 312, 1e, 312, 1f, 402, 0, 322, 2e, et 322, 2f;

pour 16O12C34S, les bandes 501, 0 et 302, 0; pour 16O13C32S, la bande 302, 0 ; pour

16O12C33S, la bande 302, 0; pour 12C32S2, les bandes 0403, 0114, 3003 et 2203; pour

32S12C34S, la bande 3003. Les conventions de notation vibrationelles utilisées ici sont

pour CO2, ν1 ν2 l ν3 n où les bandes vibrationelles perturbées par la résonance de

Fermi ν1 2ν2 sont ordonnées selon n par ordre décroissant d'énergie. Pour l'OCS,

les conventions de notation sont ν1 ν2 ν3, l et pour le CS2, ν1 νl2 ν3. Leur analyse

spectrale a été réalisée, aboutissant à de nouvelles constantes rovibrationelles ou des

constantes améliorées par rapport à celles de la littérature. Les raies rovibrationnelles

attribuées sont données. L'analyse des spectres de H12C13CD et de CH3CCH a étéréalisée par l'équipe du Pr. L. Fusina (Université de Bologne, Italie).

L'expérience a aussi été installée autour d'un jet supersonique, enregistrant les

structures rotationnelles des bandes vibrationelles ν5 + ν9 de C2H4, 3ν3 de N2O et

ν1 + ν3 de H12C13CH en abondance naturelle, toutes avec une température rotationelle

inférieure à 35 K.

Finalement, un programme de simulation de ligne de base a été écrit.