Résumé : Les semi-conducteurs organiques (OSCs) sont des matériaux légers qui peuvent être mis en œuvre à partir de solutions. Ces matériaux multifonctionnels trouvent leur utilisation dans les transistors organiques à effet de champ (OFETs). Un grand effort a été consacré au cours des dernières décennies à la conception et à la synthèse de nouveaux OSC présentant une mobilité élevée des porteurs de charge (µ), des caractéristiques adaptées aux dispositifs et des performances pouvant rivaliser avec le silicium dans l'électronique à grande échelle. Grâce à la polyvalence de la synthèse organique, il est facile d’optimiser les propriétés des matériaux grâce à une conception moléculaire adaptée et à l'ingénierie de l'arrangement à l’état cristallin. La conception moléculaire repose sur de nouveaux noyaux π-conjugués et l'introduction de chaînes latérales facilitant la solubilité et la formation d’un empilement cristallin dense, afin d'augmenter la facilité de mise en œuvre du matériau et l'efficacité du transport de charges.Parmi toutes les propriétés moléculaires et matérielles possibles à la disposition des chimistes synthétiques, la chiralité est encore peu exploitée dans le domaine des OSC. Les molécules chirales sont connues pour agir comme des filtres de spin en raison de l'effet de sélectivité de spin induit par la chiralité (CISS). La chiralité peut être introduite dans les semi-conducteurs moléculaires afin d'étudier le rôle de l'effet CISS dans le transport de charges et trouver de nouveaux matériaux pour des applications spintroniques. Dans cette étude, la conception et la synthèse d'une nouvelle classe de semi-conducteurs organiques chiraux énantiopures basés sur le noyau bien connu de dinaphtho[2,3-b:2,3-f]thieno[3,2-b]thiophène (DNTT), fonctionnalisé avec des chaînes latérales alkyles chirales, sont présentées. Les propriétés électroniques et de spin de ce matériau ont été étudiées dans des transistors organiques à effet de champ (OFET) et par conductivité micro-onde résolue dans le temps (FI-TRMC), où le transport de charges se produit à différentes échelles de longueur et de temps.De manière remarquable, lorsqu'ils sont introduits dans un OFET avec des contacts magnétiques, les deux énantiomères, (R)-DNTT et (S)-DNTT, présentent un comportement opposé par rapport à la direction relative de l'aimantation des contacts, orientée par un champ magnétique externe. Chaque énantiomère montre une magnétorésistance étonnamment élevée sur une orientation préférentielle du courant de spin injecté à partir des contacts magnétiques. Ce résultat est le premier OFET publié dans lequel le courant peut passer ou être bloqué lors de l'inversion de la direction du champ magnétique externe appliqué.Ce travail contribue à la compréhension générale de l'effet CISS et ouvre de nouvelles perspectives pour l'introduction de matériaux organiques dans les dispositifs spintroniques.