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Dynamics of chemical fronts driven by reaction-diffusion processes and convective effects

par Tiani, Reda
Président du jury De Wit, Anne
Promoteur Rongy, Laurence
Publication Non publié, 2021-12-03

Thèse de doctorat

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Résumé :

Dans cette thèse, nous avons analysé les propriétés dynamiques de fronts chimiques, à savoir de structures chimiques spatialement localisées et formées par des processus réaction-diffusion (RD). Ces propriétés peuvent être influencées par des mouvements macroscopiques de fluide (convection) induits spontanément par les gradients de concentration et/ou de température qui accompagnent la formation de ces structures chimiques. La prise en compte des effets convectifs devient alors cruciale pour une description complète de la dynamique de ces fronts. Deux classes de fronts chimiques ont été étudiées : les fronts bimoléculaires et ceux de polymérisation thermique. La première classe est formée par la diffusion de masse de deux espèces réactives initialement séparées et qui réagissent selon une réaction bimoléculaire. La seconde survient par l’action combinée de la diffusion de la chaleur et de la cinétique de type Arrhenius d’une réaction de polymérisation exothermique. Dans les deux cas, le front est supposé se propager dans une couche à deux dimensions effectives et perpendiculairement au champ de gravité. D’une façon générale, la dynamique du système est étudiée en résolvant les équations RD couplées aux équations Navier-Stokes de conservation de masse et du moment. Dans un premier temps, nous avons considéré la propagation de fronts bimoleculaires en présence d’écoulements induits par des gradients de tension de surface (écoulements Marangoni). Cette étude nous a permis de mettre en évidence les phénomènes uniques qui résultent du couplage entre la dynamique des écoulements Marangoni et celle du front chimique. En particulier, nous avons établi un critère d’évolution du front en présence de tels écoulements et nous avons décrit les nouvelles propriétés dynamiques qui résultent de ce couplage telles que les oscillations spatio-temporelles du champ de vitesses Marangoni et des concentrations chimiques.Dans un deuxième temps, nous avons étudié la propagation de fronts de polymérisation thermique en l’absence et en présence d’écoulements induits par des gradients de densité (écoulements induits par la force gravifique). Nous avons décrit la dynamique d’un front de polymérisation dont le polymère est à l’état liquide de viscosité variable dans des conditions générales où des pertes de chaleur vers l’environnement ont lieu (conditions non-adiabatiques). En particulier, nous avons montré que la survie du front dépend d’une façon critique de l’épaisseur de couche et de la viscosité du mélange de réactifs (monomère et initiateur). Cette étude théorique est en lien avec des expériences récentes de polymérisation frontale.