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Advances in geochemical tracing of atmospheric dust in Antarctica

par Vanderstraeten, Aubry
Président du jury Debaille, Vinciane
Promoteur Mattielli, Nadine
Co-Promoteur Bonneville, Steeve
Publication Non publié, 2020-09-25

Thèse de doctorat

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Résumé :

AbstractAtmospheric dust is a major component of the Earth System. The optical properties of dust and their roles in cloud nucleation processes have a major impact on Earth’s radiative budget and hydrological cycle. Dusts also take part in many biogeochemical cycles in surface waters of the oceans and on land through their capacity to supply key micronutrients (e.g., Fe, P) sustaining primary production. The aim of this thesis is to improve the understanding of dust cycle by creating new and innovative methods allowing to trace the source regions of dust and quantify their respective contributions. We developed a chromatographic method to isolate and analyze six isotopic systems (i.e. Pb, Nd, Sr, Zn, Cu, Fe) widely used to trace dust source areas. We optimized a new method for single, low-mass dust samples and, in doing so, we observed that the usual rock reference materials (RM) used to calibrate isotopic analysis were not representative of dust. In fact, there is little to no RM for dust and therefore, we set out to characterize precisely the isotopic signatures of two new dust reference materials, ATD and BCR-723. The latter two are representative of natural-like and urban-like dust that we propose now as new standards for atmospheric dust studies. We also investigated dust deposition, along a 250-km transect from the NE Antarctic coastline to the Princess Elisabeth Station area. Using dust samples collected from Sigma-2 passive samplers or isolated from snow samples, we determined the morphology, size distribution and chemical composition of the dust samples at the particle-scale using an automated Scanning Electron Microscope coupled to Energy Dispersive Spectroscopy (SEM-EDS). More than 5500 particles were analysed and the results showed that the grain-size distribution was <5 μm. We also observe difference in mineralogy at the coast compared to the inland section of our transect: dominance of quartz and aluminosilicates at the coast and of Fe-Mg silicates near the Sør Rondane. Based on this discrepancy, we interpret the ‘coastal’ dust samples to come from distal source while Fe-Mg silicate rich samples were hypothesized to originate from the nearby Sør Rondane range. To trace the source of those dust samples, we analysed their REE content and developed a whole new statistical approach to trace and quantify their source(s). The idea is to correlate systematically the REE pattern of those samples with, not only, PSA REE pattern from distal and local rocks but also with all their possible mixing combinations. To do so, we used the correlation coefficient (R), Akaike and Bayesian Information Criterion (AIC-BIC) to determine whether a dust sample traces a single or a mixture of multiple PSAs. Using this numerical method, we determined that local inputs of dust from the Sør Rondane mountains dominate the inland-most section of the 250-km transect. In contrast, coastal sampling sites (up to 50 km inland) are influenced by dust coming from Puna-Altiplano, Patagonia and Southern Africa. As such, this work presents the first unambiguous geochemical evidence that Southern African dust reach North East Antarctic coast. Finally, we also revisited the REE-dataset measured in EPICA Dome-C (EDC, Gabrielli et al. [Quaternary Science Reviews 29 (2010) 265-273]) and EPICA Dronning Maud Land (EDML, Wegner et al. [Climate of the Past 8 (2012) 135-147]) ice cores in order to reconstruct the dust provenance over the last glacial-interglacial interval. Our results showed that,during the Last Glacial Maximum (before 18 kyr BP), dust in both ice cores was predominantly coming from New-Zealand (NZ) with secondary inputs from South-Central Western Argentina (S-CWA) and Patagonia. The glacial-interglacial transition (18-11.6 kyr BP) saw the decline of NZ and S-CWA inputs and the increase of contributions from Patagonia, Southern Africa and Puna Altiplano. The Holocene (after 11.7 kyr BP) is marked by dust inputs coming from Patagonia, Southern Africa and Puna Altiplano while NZ stabilized to a secondary level and S-CWA ceased to supply dust. We demonstrated that variations and relative contributions recorded in ice cores are all related to important climatic changes in source regions having an impact on their capacity to supply dust. Our REE statistical approach provide an unprecedented way to identify and quantify the dust source regions in Antarctic ice core and in doing shed new light of those ‘iconic’ archives of Earth’s climate and atmospheric circulation.

RésuméLes particules atmosphériques (PA) sont un composant majeur du système Terre. Leurs propriétés optiques ainsi que leur rôle au sein des processus de nucléation des nuages ont des impacts majeurs sur le budget radiatif et hydrologique de la terre. Les PA interviennent aussi dans de nombreux cycles biogéochimiques à la surface des océans ou sur terre grâce à leur capacité à fournir des nutriments clés (e.g., Fe, P) soutenant la production primaire. Le but de ce doctorat est d’améliorer la compréhension du cycle des PA en créant de nouvelles méthodes innovatrices permettant de tracer leurs origines et quantifier leurs contributions. Nous avons développé une nouvelle méthode chromatographique optimisée pour les PA afin d’analyser six systèmes isotopiques (i.e. Pb, Nd, Sr, Zn, Cu, Fe) largement utilisés pour tracer l’origine des PA. Afin de combler un manque crucial en terme de matériaux de référence (MR), nous avons quantifié deux nouveaux MR de PA, ATD et BCR-723 (représentatifs des milieux naturels et urbains) et nous les proposons pour toutes les futures études géochimiques de PA. Nous avons aussi étudié les dépositions atmosphériques le long d’un ‘transect’ de 250 km depuis la côte Antarctique jusqu’à la station Belge Princesse Elisabeth. Premièrement, nous avons réalisé des analyses morphologiques et chimiques à l’échelle de la particule à l’aide d’un Microscope Electronique à Balayage à dispersion d’énergie (MEB-EDS). Les analyses ont montré une distribution granulométrique <5 μm ainsi qu’une variation de composition chimique (i.e. minéralogie) depuis la côte jusqu’aux Sør Rondane. Deuxièmement, afin de mieux identifier l’origine de ces PA, nous avons analysé les terres rares (REE) et développé dans son intégralité une nouvelle approche statistique permettant d’identifier les sources ainsi que leurs contributions relatives. Grâce à cela, nous avons déterminé que les échantillons à la côte proviennent du Puna-Altiplano, de Patagonie et du Sud de l’Afrique (SAF). C’est la première fois que des apports du SAF sont formellement identifiés en Antarctique. Finalement, nous avons revisité les data-set de REE des carottes de glace du projet EPICA (EDC et EDML) afin de reconstruire les apports de PA durant la dernière transition glacière/interglaciaire. Nos résultats ont montré que durant la dernière période glaciaire les PA proviennent principalement de Nouvelle-Zélande (NZ) avec des apports secondaires provenant de la partie Sud du centre de l’Ouest Argentin ainsi que de Patagonie. Une transition est marquée entre 18 et 11.6 ka BP jusqu’à un équilibre dès l’Holocène (après 11.7 ka BP) marqué par des apports de sources variées venant de Patagonie, SAF, Puna-Altiplano et NZ. Nous avons aussi démontré que les variations des contributions relatives de sources enregistrées dans les carottes de glaces sont toutes en relation avec des changements climatiques importants au niveau des régions sources impactant leur capacité à générer des PA. Notre approche statistique exploitant les REE apporte une méthode sans précédent pour identifier et quantifier les sources de PA des carottes de glace d’Antarctique et ouvre de nouvelles opportunités sur ces archives du climat et de la circulation atmosphérique de la Terre.