Influence of thermal effects and electric fields on fingering of chemical fronts: a theoretical study

In this context our work aims to understand theoretically in which way a chemical reaction can induce and influence such instabilities in a fluid initially at rest.

To understand the dynamics resulting from the coupling between chemical reactions and hydrodynamical instabilities we use chemical fronts as model systems. These fronts result from the coupling between autocatalytical chemical reactions and diffusion and they allow to create a self-organized interface between the products and the reactants. As during a chemical reaction the density may vary due to solutal and thermal effects, the products and the reactants can have different densities which may trigger convection movements leading to the destabilization of the fronts.

We have in particular studied the influence of the exothermicity of the reaction on the fingering of chemical fronts, focusing first on the influence of heat losses through the walls of the set-up.

These leaks have a marked influence on the dynamics because they affect the temperature profiles and hence the density profiles too. We have also classified the various types of instabilities that may appear dues to solutal and thermal effects. We have found a new type of hydrodynamic instability of statically stable fronts induced by the chemical reaction.

We have furthermore analyzed an isothermal model with two chemical species. If they diffuse at different rates the front can be subject to diffusive instabilities as well. We have shown that the coupling between such a diffusive instability and fingering can trigger complex dynamics. We have eventually studied the influence of an external electric field on the diffusive instabilities and on fingering underlying the possibility to destabilize otherwise stable fronts./

Différents types d'instabilités hydrodynamiques peuvent affecter les interfaces entre deux fluides comme par exemple, une instabilité de Rayleigh-Taylor (ou digitation de densité) quand un fluide plus dense se trouve placé au-dessus d'un fluide moins dense dans le champ de gravité ou des instabilités de double diffusion induites par des différences entre les diffusivités d'un soluté et de la chaleur contenus dans les fluides. Dans ce contexte, notre thèse s'attache à comprendre de manière théorique comment une réaction chimique peut influencer ces instabilités voire les générer dans un fluide initialement au repos. Pour étudier les dynamiques résultant du couplage entre réactions chimiques et instabilités hydrodynamiques, nous utilisons des systèmes modèles: les fronts chimiques de conversion résultant de la compétition entre réactions chimiques autocatalytiques et diffusion créant une interface auto-organisée entre les réactifs et les produits. Comme au cours d'une réaction chimique la densité peut varier par des effets solutaux et thermiques, les produits et les réactifs de densités différentes peuvent générer des mouvements de convection qui conduisent à la déstabilisation des fronts.

Nous avons en particulier étudié l'influence de l'exothermicité de la réaction sur les instabilités de digitation de fronts chimiques, en nous focalisant dans un premier temps sur l'influence des pertes de chaleur par les parois du réacteur.

Ces fuites ont un effet marqué sur les instabilitités car elles affectent les profils de température et donc les profils de densité dans le système. Nous avons également classifié les différentes instabilités qui peuvent apparaître via des changements de densité dûs à des effets thermiques et solutaux et mis en évidence un nouveau type de déstabilisation hydrodynamique de fronts statiquement stables induit par une réaction chimique.

Nous avons ensuite analysé un modèle isotherme impliquant deux espèces chimiques. Si ces dernières diffusent a des vitesses différentes le front peut être sujet à une instabilité diffusive. Nous avons montré qu'un couplage entre une telle instabilité diffusive et de la digitation peut être à l'origine de dynamiques complexes. Nous avons ensuite considéré l'influence d'un champ électrique sur les instabilité diffusives et de digitation en soulignant la possibilié de déstabiliser via ce champ des fronts initialement stables.