Résumé : Les développements technologiques de ces dernières décennies ont rendu possible la conception d’impulsions lasers capables de manipuler les populations d’états atomiques ou moléculaires. L’objectif de ce mémoire est la recherche théorique d’une telle impulsion, permettant de transférer la population de l’état vibrationnel fondamental de l’acétylène vers un état cible normalement inaccessible par simple transition, appelé état dark. Bien que cette recherche soit de nature théorique, elle repose ici sur des bases expérimentales. Ainsi, l’acétylène est représenté par un Hamiltonien résultant de mesures spectroscopiques précises, permettant au champ laser obtenu de tenir compte plus fidèlement de la réalité. En appliquant la théorie du contrôle optimal à l’aide de l’algorithme de Rabitz, nous avons pu déterminer deux impulsions lasers permettant chacune d’effectuer un transfert de population donné. Ces impulsions ont ensuite été analysées par transformée de Fourier afin de contrôler leur composition en fréquence. Enfin, l’évolution des populations des états vibrationnels engendrée par ces impulsions a été vérifiée lors d’une étape post-contrôle, afin d’établir qu’il s’agit bien du transfert de population initialement souhaité. Ce travail démontre donc qu’il est possible de déterminer théoriquement une impulsion laser capable d’effectuer des transferts de population de l’état vibrationnel fondamental de l’acétylène vers un état dark.