Atomic scale simulations of noble gases behaviour in uranium dioxide

at elevated burnups, where large amounts of gas are produced and can

potentially be released. The importance of fission gas release was the motivation

for large efforts, both experimentally and theoretically, in order to increase our

understanding of the different steps of the process, and to continuously improve

our models.

Extensions to higher burnups, together with the growing interest in novel types

of fuels such as inert matrix fuels envisaged for the transmutation of minor actinides,

make that one is still looking for a permanently better modelling, based

on a physical understanding and description of all stages of the release mechanism.

Computer simulations are nowadays envisaged in order to provide a better

description and understanding of atomic-scale processes such as diffusion, but even

in order to gain insight on specific processes that are inaccessible by experimental

means, such as the fuel behaviour during thermal spikes.

In the present work simulation techniques based on empirical potentials have

been used, focusing in a first stage on pure uranium dioxide. The behaviour of

point defects was at the core of this part, but also the estimation of elastic and

melting properties.

Then, in a second stage, the study has been extended to the behaviour of helium

and xenon. For helium, the diffusion in different domains of stoichiometry

was considered. The simulations enabled to determine the diffusion coefficient and

the migration mechanism, using both molecular dynamics and static calculation

techniques. Xenon behaviour has been investigated with the additional intention

to model the behaviour of small intragranular bubbles, particularly their interaction

with thermal spikes accompanying the recoil of fission fragments. For that

purpose, a simplified description of these events has been proposed, which opens

perspectives for further work.

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Les performances du combustible nucléaire sont fortement affectées par le comportement

des gaz de fission, et ce particulièrement lorsqu’un taux d’épuisement

élevé est atteint, puisque d’importantes quantités de gaz sont alors produites

et peuvent potentiellement être relâchées. Les enjeux, entre autre économiques,

liés au relâchement de gaz de fission ont donné lieu à d’importants efforts, tant

sur le plan expérimental que théorique, afin d’accroître notre compréhension des

différentes étapes du processus, et d’améliorer sans cesse les mod`eles. Les extensions

à des taux d’épuisements encore plus élevés ainsi que l’intérêt croissant pour

de nouveaux types de combustible tels que les matrices inertes, envisages en vue

de la transmutation des actinides mineures, font qu’à l’heure actuelle, le besoin

permanent d’une meilleure modélisation, basée sur une compréhension et une description

physique des différentes étapes du processus de relâchement de gaz de

fission, est toujours de mise.

Les simulations par ordinateur ont ainsi été considérée comme un nouvel angle

de recherche sur les processus élémentaires se produisant à l’échelle atomique, à la

fois afin d’obtenir une meilleure compréhension de processus tels que la diffusion

atomique ; mais aussi afin d’avoir accès à certains processus qui ne sont pas observables

par des voies expérimentales, tels que la le comportement du combustible

lors de pointes thermiques.

Dans ce travail, deux techniques, basées sur l’utilisation de potentiels interatomiques

empiriques, ont permis d’étudier le dioxyde d’uranium, dans un premier

temps en l’absence d’impuretés. Cette partie était principalement centrée sur le

comportement des défauts ponctuels, mais a aussi concerné différentes propriétés

élastiques, ainsi que le processus de fusion du composé.

Ensuite l’étude a été étendue aux comportements de l’hélium de du xénon. Pour

ce qui a trait à l’hélium, la diffusion dans différents domaines de stoechiométrie

a été considérée. Les simulations ont permis de déterminer le coefficient de diffusion

ainsi que le mécanisme de migration lui-même. Quant au xénon, outre les

propriétés de diffusion, l’intention fut de se diriger vers la modélisation des petites

bulles intragranulaires, et plus précisément vers leur interaction avec les pointes

thermiques, créées lors du recul des fragments de fission. Une description simplifiée de ce processus a été proposée, qui offre de nouvelles perspectives dans ce

domaine.